Semicarbazide lassen sich durch Chlorsilane nicht, durch Aminosilane nur unzulänglich substituieren. Man erhält aber Zugang zu der Verbindungsklasse der Silylsemicarbazide wie auch zu Silylhydrazindicarbonsäurederivaten über die Umsetzung von Silylhydrazinen mit Trimethylsilyl-N-cyanat oder mit Phenylisocyanat. Die Verbindungen sind in der Regel außerordentlich hydrolyseempfindlich, sie spalten die Silylgruppen leicht ab und sind nur schwer in völlig reinem Zustand zu fassen. Die Hydrolyseprodukte ermöglichen eine Zuordnung der Struktur der eingesetzten Silylhydrazine im Hinblick auf die Stellung der Silylgruppe am N- oder N′-Atom der Hydrazine, da Phenylisocyanat stets nur mit einem an das Stickstoffatom gebundenen H-Atom