ISSN:0044-8249    

DOI:10.1002/ange.19951070903

出版商:WILEY‐VCH Verlag GmbH    

年代:1995

数据来源: WILEY

摘要:

AbstractDurch kombinatorische Chemie können natürliche Rekombinations‐ und Selektionsprozesse im Labor nachgebildet werden. Die Strategie dieser sich rasch entwickelnden Disziplin besteht in der Herstellung von Verbindungsbibliotheken aus unterschiedlichen Molekülen durch kombinatorische Synthese und in der Selektion von Verbindungen mit einer gewünschten Eigenschaft. So können Liganden, die an biologische Rezeptoren binden, leichter identifiziert werden, wodurch unser Wissen um die chemischen Mechanismen zellulärer Prozesse erweitert wird. In diesem Artikel wollen wir zeigen, wie die Zusammenführung von kombinatorischer Synthese, mehrdimensionaler NMR‐Spektroskopie und biochemischen Methoden unser Verständnis über einen Proteinrezeptor erweitert hat, der üblicherweise eine Rolle bei der Signalübertragung spielt: die Src‐Homologie‐3(SH 3)‐Domäne. Dieser neue Ansatz zur Untersuchung der molekularen Erkennung hat für die Wechselwirkungen zwischen SH‐Domänen und ihren Liganden zu einigen Regeln geführt, nach denen Modelle von Rezeptor‐Ligand‐Komplexen lediglich aufgrund der Kenntnis der Polypeptidsequenzen konstruiert werden können. Die Verbindung von kombinatorischer Synthese und Methoden zur Strukturaufklärung eröffnet einen neuen leistungsfähigen Zugang zu einem allgemeinen Vers

ISSN:0044-8249    

DOI:10.1002/ange.19951070904

出版商:WILEY‐VCH Verlag GmbH    

年代:1995

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摘要:

AbstractEine der großen Herausforderungen auf dem Gebiet der Heterogenkatalyse ist die Umwandlung von Methan in wertvollere Chemikalien und Brennstoffe. Von besonderer Bedeutung ist die Reaktion zu Ethylen, das durch oxidative Kupplung von Methan erhältlich ist. In dieser Reaktion wird Methan zunächst zu Ethan und danach zu Ethylen oxidiert. Das Reaktionssystem ist von Interesse, weil es sowohl einen heterogenen Teil, die Aktivierung von CH4an einer Metalloxid‐Oberfläche, als auch einen homogenen, Radikalreaktionen in der Gasphase, umfaßt. Ethan entsteht hauptsächlich aus ˙CH3‐Radikalen, die an der Katalysatoroberfläche gebildet werden und in der Gasphase dimerisieren. Die Ausbeute an C2H4und C2H6wird durch Nebenreaktionen der ˙CH3‐ Radikale mit der Oberfläche und durch die Weiteroxidation von C2H4sowohl an der Katalysatoroberfläche als auch in der Gasphase begrenzt. Zur Zeit kann mit den besten Katalysatoren bei einmaligem Durchgang durch den Reaktor ein Umsatz von 20% des Methans mit einer Selektivität von insgesamt 80% bezüglich der Produkte C2H4und C2H6erzielt werden. Über die aktiven Zentren weiß man weniger als über den Reaktionsmechanismus. doch scheinen bei einigen Katalysatoren reaktive Sauerstoff‐Ionen für die Aktivierung von Methan erforderlich zu sein; auf die Existenz von O−‐ oder O 22−‐Ionen gibt es spektroskopische Hinweise. Außer der oxidativen Kupplung von Methan sind auch Kreuzkupplungsreaktionen, zum Beispiel zwischen Methan und Toluol zu Styrol, untersucht worden. Oft sind dabei die gleichen Katalysatoren wirksam, und wieder scheinen an der Oberfläche erzeugte Radikale beteiligt zu sein. Es gibt noch kein technisches Verfahren zur oxidativen Methankupplung, aber umfangreiche Forschungsarbeiten haben zumindest zu einem Verständnis der auf

ISSN:0044-8249    

DOI:10.1002/ange.19951070905

出版商:WILEY‐VCH Verlag GmbH    

年代:1995

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ISSN:0044-8249    

DOI:10.1002/ange.19951070906

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年代:1995

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DOI:10.1002/ange.19951070908

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年代:1995

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ISSN:0044-8249    

DOI:10.1002/ange.19951070909

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ISSN:0044-8249    

DOI:10.1002/ange.19951070910

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年代:1995

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ISSN:0044-8249    

DOI:10.1002/ange.19951070911

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年代:1995

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ISSN:0044-8249    

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年代:1995

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