AbstractDie Sulvanitmischkristallreihen Cu3MxM′1‐xX4(M, M′ = V, Nb, Ta; X = S, Se) wurden im Bereich 0 ≤ x ≤ 1 durch Festkörperreaktion zwischen 600°C und 900°C hergestellt und röntgenographisch und schwingungsspektroskopisch untersucht. Die Gitterkonstanten ändern sich linear mit der Zusammensetzung. Sowohl die IR‐aktiven antisymmetrischen als auch die ramanaktiven symmetrischen M–X‐Valenzschwingungen lassen sich unabhängig voneinander schwingenden MX4‐und M