AbstractDie EHT, das CNDO/2‐ und das NEMO/1‐Verfahren werden benutzt, um die mittels der NMR‐Spektroskopie erhaltenen Vorzugskonformationen [1] der 2‐Methylen‐cycloalkanone‐(1) zu untersuchen. Auf Grund der erforderlichen hohen Rechenzeiten wurden nur die Ringe der Größe C4–C10berechnet. Dabei konnten außer für den Sechsring die experimentell bestimmten Torsionswinkel zwischen exo‐Methylen‐ und Keto‐Gruppe rechnerisch bestätigt werden. Die nach dem CNDO/2‐ und dem NEMO/1‐Verfahren berechneten Dipolmomente befinden sich in guter Übereinstimmung mit den experimentellen Werten. Die erhaltenen Korrelationen zwischen den mit Hilfe der EHT und des CNDO/2‐Verfahrens bestimmten Eigenwerten der untersten unbesetzten Molekülorbitale und den polarographischen Halbstufenpotentialen sind befriedigend. Weiterhin korreliert die bei den EHT‐Rechnungen erhaltene Energiedifferenz zwischen obersten besetzten und untersten unbesetzten Molekülorbital mit der Wellenlänge λmaxdes n → π*‐Übergangs obengenannter Verbindungen.Die mittels der drei MO‐Verfahren für die stabilsten Gleichgewichtskonformationen berechneten Ladungsverteilungen