AbstractDer Zeolith HY wurde mit Alkylhalogensilanen im Temperaturbereich von 300 bis 1000 K umgesetzt und der Reaktionsverlauf mit Hilfe gravimetrischer und spektroskopischer Methoden in den Einzelschritten untersucht. Bei Temperaturen größer 500 K stellten wir ein bifunktionales Verhalten der eingesetzten Verbindungen fest, indem sowohl die Halogen‐ als auch die Alkylgruppe mit den zeolithischen Silanolgruppen reagierten. Die dadurch in den α‐Käfigen zusätzlich entstandenen Siloxanbrücken verursachten eine geringfügige Gitterkontraktion. Die mit dem Nebenprodukt HCl ablaufenden Sekundärreaktionen wurden näher untersucht. Das Adsorptions‐verhalten der umgesetzten Zeolithe stand im Einklang mit den postulierten Reakti