AbstractTetrameres Trimethylsilylimido‐methylgallan, (MeGaNsiMe3)4(MeCH3), entsteht in ca. 60%iger Ausbeute bei der Umsetzung von Br2Ga‐N(H)SiMe3mit Lithiummethanid im Molverhältnis 1:2. Die hochschmelzende (278°.C), im Vakuum flüchtige und auch in der Gasphase assoziierte (MS) Verbindung kristallisiert in der monoklinen Raumgruppe C2/c mit den Gitterkonstanten a = 2001,0(4), b = 1011,6(2), c = 1932,2(4) pm, β = 120,13(2)° und Z = 4 Tetramere. Das nahezu perfekt‐kubische Ga4N4‐Käfiggerüst weist GaN‐Abstände von durchschnittlich 199 pm und GaNGa‐Bindungswinkel von 90° auf.Diazadistannetidin, (Me2SnNtBu)2(tBuC(CH3)3), und AlMe3(1:1) bilden in Toluol bei 45–50°C unter Eliminierung von Tetramethylstannan heterocyclisches Me2Sn(NtBu)2AlMe, welches im Kristall und in Lösung ein zentrosymmetrisches Dimer (Punktgruppe Ci) ausbildet (monokline Raumgruppe P21/n, a = 1154,7(3), b = 921,17(12), c = 1463,9(3) pm, β = 101,08(2)° und Z = 2 Dimere).Die z.T. relativ kurzen Abstände Al–N (183,1(3) pm) und SnN (202,0(3) pm) in diesem tricyclischen System führten zu einer vergleichenden Diskussion von MIII–N‐Bindungslängen (MIII= Al, Ga, In). Hierfür ist die Röntgenstrukturanalyse des schon bekannten Ga(N(SiMe3)2)3bei −100°C neu durchgeführt worden. Schließlich konnte (MeInNtBu)4aus (Me2SnNtBu)2und basefreiem InMe3(1:2) in Toluol bei 75–85°C dargestellt werden. Die NMR‐, IR‐ und Ramanspektren werden mit den ent